Dotée de multiples talents, Stéphanie-Félicité Du Crest, comtesse de Genlis (1746-1830) fut l’éducatrice des enfants d’Orléans, en particulier du futur Louis-Philippe. Écrivaine féconde, musicienne douée, peintre à ses heures, elle demeura, durant les quatre-vingt quatre années de son existence, une travailleuse acharnée. Son caractère intrigant la fit également soupçonner d’être une espionne livrant à Napoléon, par des lettres aujourd’hui disparues, les bruissements de la rumeur parisienne et l’analyse que son esprit acerbe pouvait en tirer.
Contrainte à l’exil et au dénuement par la Révolution, elle se rallia à Napoléon Bonaparte. Celui-ci lui alloua en 1802 un logement à l’étage noble de la bibliothèque de l’Arsenal. Le calme requis par les travaux d’érudition du personnel de la bibliothèque s’accommodait mal de ses activités de musicienne et d’hôtesse du « salon des Inséparables », qui accueillait notamment Talleyrand, Madame Necker, Brissot ou Chateaubriand. L’administrateur de la bibliothèque de l’époque, Ameilhon, la contraignit à déménager à l’étage supérieur, puis à quitter définitivement les lieux en 1811.
Madame de Genlis n’offrit ses ouvrages à l’Arsenal qu’à contrecœur et n’y laissa aucun papier, hormis le manuscrit autographe de l’Histoire de Henri le Grand. Le souvenir de son salon, « conservatoire de la conversation spirituelle » selon Gabriel de Broglie, et celui des tracasseries réciproques qui dégradèrent ses relations avec le personnel de la bibliothèque, hantent néanmoins la bibliothèque de l’Arsenal. Le salon à décor Louis XVI que le fondateur de la bibliothèque avait fait aménager pour son épouse, où Madame de Genlis recevait, porte aujourd’hui communément son nom.
L’œuvre de Madame de Genlis est bien représentée dans les collections de l’Arsenal. Des acquisitions régulières ont également permis de constituer un fonds d’archives autour de sa personne.